A nyarakat a Starnbergi-tó melletti Ambachban töltötte. Közben a müncheni akadémián tanított. Hazatérésekor megalapította az első magyar művészképzőt a Benczúr-mesteriskolát, melyet haláláig igazgatott.

Már életében elismert és köztiszteletben álló festőművész volt. 1906-ban a főrendiház örökös, 1910-ben a Magyar Tudományos Akadémia tiszteleti tagja lett.

A 19. századi magyar akadémikus történeti festészet kiemelkedő alakja. Pályájának korai szakaszát a biedermeier stílusú arcképek (Gizella), a romantikus életképek (Balatoni halásztragédia), illetve a történelmi tárgyú képek jellemzik (II. Rákóczi Ferenc elfogatása).

Benczúr Gyula: Hunyadi László búcsúja (1866)

Első sikerét a Hunyadi László búcsúja című képével érte el. Aktokat, portrékat és mitológiai témájú képeket is festett.

Utolsó alkotói korszakát a monumentális történelmi kompozíciók jellemzik. A millenniumra (1896) megfestett Budavár visszavétele című műve a műfaj egyik legjelentősebb alkotása. 1900-ban a párizsi világkiállításon első díjat nyert a Nagyváradon festett, Schlauh Lőrincz nagyváradi bíborost ábrázoló portréjával, amely máig Nagyváradon a püspöki palotában tekinthető meg. Az ezután befejezett Ezredéves hódolat című képe egész Európában feltűnést keltett. Élete utolsó éveiben a budai várba tervezett nyolc képből álló történelmi tárgyú képsorozaton dolgozott, melyből kettőt tudott elkészíteni (Mátyás fogadja a pápa követeit, A diadalmas Mátyás).

Benczúr Gyula: II. Rákóczi Ferenc elfogatása a nagysárosi várban (1869)

Benczúr Gyula: Vajk megkeresztelése (1875)

Benczúr Gyula: Gyermekeim (1881)

Benczúr Gyula: Ipolyi Arnold portréja (1892)

Benczúr Gyula: Budavár visszavétele 1686-ban. A lovon Lotaringiai Károly herceg, karddal a kezében a sebesült Petneházy Dávid hajdúkapitány, továbbá Bercsényi Miklós, Pálffy János, Savoyai Jenő, Bottyán János, és a lábuk előtt a legyőzött török vezér, Abdurrahmán Abdi pasa. (1896)

Benczúr Gyula: Erzsébet királyné arcképe (1899)

Benczúr Gyula: Ferenc József arcképe (1903)

Európában csak a 16. században bukkantak föl az első távol-keleti tapéták; a kézi nyomású falbevonat 1750 táján terjedt el angol és francia kastélyokban. A biedermeier stílusú, idillikus képekkel díszített, nyomtatott mintás tapéta 1800 és 1850 között jelenik meg a gazdag polgári otthonokban.

Lehet a tapéta kínai, a szó maga görög: a tapétion a középkori latin tapetium szó közvetítésével került a régi franciába, tapis (mondd:tápi) szóalakban. Papír falborító még nem lévén, körülbelül a gobelinnek felelt meg.

Házitanítóként dolgozott, s ezért kezdett meséket írni. Ezek meg is jelentek egy mesegyűjteményben. Sok közülük mindmáig igen népszerű a német nyelvterületen: a Keleten játszódó A kis Mukk története, A gólyakalifa története és A kísértethajó története, illetve az Orroska, a törpe, A hideg szív és A spessarti vendégfogadó, amelyek színhelye Németország.